非线性拉曼激光雷达测量CO2气体的研究
第2 6卷，第5期
2 O O 6年5月
光谱学与光谱分析
Spectrosc。py and Spectral Analysis
V01．26，No．5，pp794—797
May，2006
非线性拉曼激光雷达测量C02气体的研究
赵日峰，张寅超，洪光烈，刘小勤，曹开法，方 欣，陶宗明，余诗华，屈凯峰，邵石生
中国科学院安徽光学精密机械研究所国家“863”计划大气光学重点实验室，安徽合肥230031
摘要提出了利用气体的受激拉曼散射(SRs)效应激光雷达光源来探测大气中的C0z气体的新方法，设
计出探测大气中c()2气体含量的非线性拉曼增益激光雷达，用Nd：YAG激光器(1 064啪)的三倍频光
(354．7 m)通过分别装有c02气体和N2气体的拉曼管，分别得到C02气体和N2气体的受激拉曼散射的
一阶斯托克斯线(s1)，并用s1线作为雷达的种子发射光源。通过实验得到拉曼管中的气压与s1能量的变
化关系，对其优化条件和物理机制进行了分析。该实验方法已经成功测出了大气中COz气体的回波电压信
号。
主题词激光雷达；C0z气体；受激拉曼散射
中图分类号：0433．5 文献标识码：A 文章编号：1000—0593(2006)05一0794一04
引 言
准确可靠地探测大气中的c0。气体对于研究全球环境
和气候变化具有十分重要的意义，而激光雷达技术是探测
COz气体的重要手段之一。多种雷达技术被用来探测大气中
的C()2等微量气体的含量，这些技术包括拉曼激光雷达、差
分吸收激光雷达、共振激光雷达等[1]，这些雷达技术比较成
熟，但技术复杂，造价昂贵。受激拉曼散射(SRs)非线性激
光雷达，利用拉曼效应产生大气探测所需要的高增益相干波
长，从而取代可调谐激光器，具有技术方案独特、设备简单、
价格相对低廉等优势，在雷达检测领域有着广阔的应用前
景‘2一“。
在本文中，提出了测量大气中COz气体拉曼雷达的理论
构想，并设计了具体的雷达发射光源装置，对C02和Nz两
种气体的sRs现象产生的一阶斯托克斯线进行了具体实验
测量，并对其优化条件和物理机制进行了讨论。
1探测CO。气体的拉曼散射激光雷达光源
设计过程
拉曼散射激光雷达所探测距离为州止的C02气体分子
的拉曼散射回波信号电压Pc仉(r)为‘51
‰㈤一坠学乒型唧[一如州r](1)
式中，C(A)为仪器常数，与拉曼散射波长有关，M(r)为待测
气体分子浓度，单位为分子数·cm～。口(r)为待测气体分子
的拉曼后向散射微分截面，单位为厘米2／球面度，即cm2·
sr一。d(r)为大气消光系数，单位为km～。
根据(1)可变化得到待测C02气体浓度的表达式
‰：㈤一蒜糍南唧m∽dr]㈤
从上式可以看出，若待测C02分子的散射微分截面卢
(r)事先由实验测定，则由回波电压P(n(r)和大气消光系数
的实测值盯(r)即可求得C02分子的浓度分布M氐(r)。
由于大气中N2的含量稳定，我们在实际探测中，把N2
分子的拉曼后向散射微分截面风，(r)精确测定，测出Nz分
子的拉曼散射回波电压作为参考标定值，则可获得较为可靠
的COz气体分子的浓度探测值。
同理，大气中的N。分子的回波电压可表示为P、。(，)：：!：!!!i!!!!!：型。xp『——2『’口(，)dr](3)。 7 L o” -J
(3)式中的各项物理意义与(1)相同，假设C02和N2大
气消光系数近似相等，则由(2)式和(3)式可消去大气消光系
数项，变形为
Mj．(r)C(AN．)Pc‰(r)‰。㈤一—坐掣尝(4)M击。(r)一————百L7妥——一 (4)
。 坠!：!
凰2(r)
由于N。分子浓度分布Mu。(r)可由标准大气或探空资料
收稿日期：2005 01—16，修订日期：2005 05一08
基金项目：国家“863”计划13主题2002AAl35030项目资助
作者简介：赵日峰，1976年生，中国科学院安徽光学精密机械研究所博士研究生
万方数据
第5期 光谱学与光谱分析 795
获得。从上式中可以看出，若在实验中测得CQ相对Nz分
子的拉曼后向散射微分截面的相对值瓮i鲁以及仪器常数
的比值芸等，即可由两种气体的回波电压P吗(r)和
Pw。(r)，求得c02气体分子的浓度分布』‰(r)。
2实验设计
基于上述构想，在实验中通过气体的受激拉曼散射得到
C02和№的拉曼散射波长，作为激光雷达的发射种子光源，
对C0z气体和Nz气体的s1进行了测量和分析，具体实验
装置如图1所示。
Fig．1 EquipI眦nt for Ine鹤urillg the S1
ene理了output in SRS pHHoe辎
图1中，Nd：YAG激光器(法国Quantel公司Brilliant B
型)发出的1 064 m光经BBo晶体三倍频后得到354．7 m
的抽运光(单脉冲能量约为60 HlJ，脉宽为4 ns，发散角约为
o．5 mrad，光束半径约为4 nun，激光脉冲频率为20 Hz)，对
拉曼管(Raman cell，长1 m，⑦一14 mm的不锈钢管，两端
用透明平面镜密封作窗口)中的C0。或Nz进行激发，从而得
到其一阶斯托克斯光(S1)，在终端通过棱镜分光并对s1能
量进行测量(能量计为M01ectro公司的Max500型)。并用
WD孓3型紫外光栅单色仪测量其波长。装置中M1和M2为
45。反射镜，对532呦高透，对355 nm全反(>99．5％)，T1
和T2为相同聚焦透镜(焦距为50 cm，T1把输入光聚焦到拉
曼管中心，增强散射的功率密度，T2用来收集受激拉曼散射
光。)构成共焦系统。
由于SRs比较复杂，同时伴随着其它各种物理化学反
应[6]，在实验中，选中C02和N2的一阶斯托克斯光(C02气
体对应S1波长为：371．66 nm，N2气体对应S1波长为：
386．70 m)，通过改变拉曼管中的气体压强，得到最理想的
s1输出。在实验测量中，每个数据取400个激光脉冲的平均
值。
3实验结果及物理机制分析
COz气体和Nz气体的sRs过程一阶斯托克斯光(s1)能
量变化与拉曼管中的气压变化对应关系分别如图2和图3所
示，图2中四条线分别反映了COz为4，6，8，10个大气压
时S1能量输出随入射抽运光能量变化而变化的情况。图3
中三条线是N。为23，26，35个大气压时的能量变化情况。
30 40 50 60
Pump energy／mJ
Fig．2 S1蛐er野伽tput for Sl峪prooe鸥in(Ⅺ2盟s
而th the 355咖印er留input
1：Ten；2：Eight；3：Six；4：Four
秀
l
蓍
翕
30 35 40 45 50 &5 60
Pump ener耵／mtT
n昏3 S1 ener影output for SRS process in N2 gas
with the 355啪明er留i叩ut
1：N35；2：N26；3：N23
从中我们可以得出，当入射抽运光的能量增大时，s1输
出大致成线性变化，在抽运光达到一定能量时，斯托克斯光
功率达到饱和阶段，其输出不再继续增大，并呈下降趋势。
对于受激C02气体在低于10个大气压时，其s1能量显
著增加，并且在相同的激发能量下，随着气压下降s1输出
增加。在低于4个大气压时，S1的输出明显减弱。
而受激N2气体的S1能量输出却与此相反，在Nz高于
20个大气压时，S1有明显输出，并且随着拉曼管中大气压
力增加而显著增强。具体变化如图3所示。
另外，由于激光器能量输出和倍频晶体对温度的敏感，
对于SRS过程，环境温度的影响也十分明显，图4给出温控
变化从35．1℃到35．2℃变化o．1度时Nz气体的S1输出能
量变化曲线。
在拉曼散射过程中，散射粒子遵循如下的能量与动量守
恒方程‘?：
2
O
8
6
4
2
O
—u】j声日jo珏留二∞_【∞
万方数据
796 光谱学与光谱分析 第26卷
觚=Ko+K。 (5)
式中，油为人射光频率，弛为斯托克斯频率，蚴为反斯
托克斯频率，‰为光学声子频率，m，n分别为上下能级，
Ko，K；，K血，jo为其对应的波矢。
8
7
6
姜。
喜a
磊3
2
l
30 35 40 45 50 55 60
Input ener躅，／InJ
Fi昏4 S1咖rgy伽咖t for昧S pm嘴in N2 gas
们th tlle tempe憎tll咒clIan龄
1：N3S．1；2：N35．2
在受激拉曼散射过程中，上述动量和能量守恒方程仍然
被遵守，但是相干入射光子主要不是被热振动声子所散射，
而是被受激的相干声子所散射。对第一阶斯托克斯线的受激
散射过程可简述如下：最初一个入射于介质的相干光子与一
个热振动声子碰撞，产生了一个斯托克斯光子，同时增添一
个受激声子。这增添的受激声子再与入射光子相碰撞，又增
加一个受激声子，同时又产生一个斯托克斯光子。像这样重
复下去，形成一个产生受激声子的雪崩过程。其过程如图5
所示。这样斯托克斯散射光的强度十分高，足以与入射光相
比较。如何才能产生这受激声子的过程，关键在于有足够多
的入射光子，由于受激声子所形成的声波是相干的，入射光
波是相干的，所以拉曼散射后所产生的斯托克斯光子也是相
干的。这就是一阶斯托克斯光的受激产生过程。
2戤
4∥Ⅲ月c=令····¨
在准稳态的条件下嘲，若抽运光耗散忽略，则SRs输出
的斯托克斯光的强度可表示为‘93
L=L(O)凸7p‘ (6)
式中L(o)为输入的斯托克斯光强度，它可由拉曼管中
自发辐射拉曼信号产生，j，为输入的抽运光强度，毋为稳态
增益因子，z为拉曼管长度。
由输出的斯托克斯光强度可得出斯托克斯光的能量表达
式
E=，r(佤。)2L一2赫L (7)
必须说明，如果一阶斯托克斯光足够强，其又作为抽运
光通过SI峪过程产生二阶斯托克斯光，二阶光又会产生三阶
斯托克斯光[1?，依次类推(如图5所示)，我们在荧光纸上
可以观察到1～6阶斯托克斯光和1～4阶反斯托克斯光。
在实验中，我们发现s1的输出与气压有很大关系，这
是因为当高强度的抽运光(354．7 mn)入射到高压气体中时，
不但会发生SRs，同时随着其他非线性效应：如四波混频、
激光诱导击穿和受激布里渊散射(SBS)等。各个效应相互作
用，相互竞争。其中SBS过程对SRS影响最大[”]。现具体论
述如下：
SBS是抽运光与介质中声子耦合产生受激散射，这种声
子与介质中密度变化直接相关，也就与气压很有关系。SBs
输出的光强度为
厶=Le％1p。 (8)
式中，毋为SBS的增益因子，其余参数物理意义如方程(6)。
所以，在拉曼散射过程中，sBs和SRS相互竞争，两过
程的增益因子之间的关系可由下式给出[11]：
詈一象 ㈣
g， 4u
由此，我们可以看出，要提高S1的输出，就要调整拉曼管中
的大气压强Pa，从而抑制SBS过程而加强SRS过程，这就
较好地解释了C02和Nz的S1输出与气压的变化关系。这
与我们具体实验结果定性地相符。
4结论
提出了利用气体的受激拉曼散射来测量大气中CQ含
量的实验方法，并设计了具体的实验装置，通过实验得到了
雷达发散光源中C02和Nz气体的最佳气压值和S1能量输
出的优化条件，并用非线性光学理论分析sRs过程的物理机
制和影响S1能量输出的物理过程。实验验证了通过调节气
体压强抑制其它非线性过程如SBS等来提高S1的能量输
出。在具体实验中，提高S1输出的方法还有，提高气体纯度
和提高抽运光能量，控制气体温度等。该装置已经实际用于
cQ气体测量激光雷达系统中，得到了大气中cQ气体的
回波电压信号。
织物＼f刃一
万方数据
第5期 光谱学与光谱分析 797
参 考 文 献
[1]Tamer F Refaat．Intemational Joumal of High speed Electronics and systems，2002，12(2)：541．
[2]GuO Ping，QIN Dbf蟹mei，Hu z}lan一咖，et al(郭平，覃冬梅，胡占义，等)．spectroscopy and spectral AnalySis(光谱学与光谱分析)，
2003，23(4)：811．
[3] Spinhim J D，chudarnanj S，Cavanaugh J F，et a1．Applied．0pticS，1997，36：3475．
[4]wU Ybr驻hua，YUE G”“119，HU Huan_ling，et al(吴永华，岳古明，胡欢陵，等)．Cllinese Joumal of hsers(中国激光)，2000，A27
(9)：823．
[5]
[6]
[7]
[8]
[9]
[10]
[11]
suN Jing-qun(孙景群)．Laser MonitorirIg the Atmosphere(激光大气探测)．Be日ing：science Press(北京：科学出版社)，1986．86．
zHANG Yan-hui，SONG Yi-zhong(张延惠，宋一中)．Spectroscopy and spectral Analysis(光谱学与光谱分析)，2000，20(1)：25．
zHENG Shun_xuan(郑顺旋)．hser Ram粕spectroscopy(激光拉曼光谱学)．Shanghai：Science Press(上海：科学出版社)，1985．150．
Sentra’ran K，Major L，Michael A，et aL Applied Physics，B，1992，55：311．
TAozong_rniIlg，zHANGYin-chao，LOYof鹭hui，et al(陶宗明，张寅超，吕勇辉，等)．Acta Physica sinica(物理学报)，2004，53(8)：
2589．
LI Zu驴ying，YING Hai—yan，SONG Yi—zhong(李尊营，荚海燕，宋一中)．Spectr0Scopy and Spectral Analysis(光谱学与光谱分析)，
2003，23(4)：654．
hurent de S0noule叫koff，Vaientin Mitev，Valentin simeonov，et a1．Applied()ptics，1997，36(2)：5023．
Study on the Nonlinear Raman Lidar Monitoring the C02 Gas
ZHA0 Yue-feng，ZHANG Yir卜chao，HONG GuarIg．1ie，LIU Xiao-qin，CA0 Kai_fa，FANG Xin，TA0 Zong-ming，
YU shi_hua，QU Kai．feIlg，SHA0 shi-sheng
Key I丑boratory of Atmosphe—c()pticS，Anhui Institute of 0ptics and Fine MechaJlics，CKneSe Acad锄y of scienceS，Hefei
230031。Chim
Atls栅t It is a new skill to use SRS rayS as ernitting waveS forthe 1idar momtorirlg CQ gas，and the nonlinear Rarllan lidar
based on the sRS process was devised．The thjrd hannonic Nd：YAG laser、Ⅳave(354．7 nm)was injected into the Ramn cells
f-lled with higher pressure gases，C02 and N2．The firSt Stokes(S1)line 371．66 m(C02)and 386．7啪(N2)were generated
by stimuiated Raman scattering．The variable S1 energy was nl髓sured by changing the gas pressure in the Raman cell aJld the
Nd：YAG laser syStem output energy．The optimurIl pressures ofthe CQ and N2 in the Raman ceU were achieved．More6ver，
the principles of this physical process were put forward．This skin has been applied to the lidar for rnonitoring the CC)2 gas．
KI鄂哪!ds I且ser lidar；a晓Gas；SRs
(ReceiVed JarL 16，2005；accepted May 8，2005)
万方数据
非线性拉曼激光雷达测量CO2气体的研究
作者： 赵曰峰， 张寅超， 洪光烈， 刘小勤， 曹开法， 方欣， 陶宗明， 余诗华， 屈凯峰，
邵石生， ZHAO Yue-feng， ZHANG Yin-chao， HONG Guang-lie， LIU Xiao-qin， CAO
Kai-fa， FANG Xin， TAO Zong-ming， YU Shi-hua， QU Kai-feng， SHAO Shi-sheng
作者单位： 中国科学院安徽光学精密机械研究所国家"863"计划大气光学重点实验室,安徽,合肥,230031
刊名： 光谱学与光谱分析
英文刊名： SPECTROSCOPY AND SPECTRAL ANALYSIS
年，卷(期)： 2006，26(5)
引用次数： 1次
参考文献(11条)
1.Tamer F Refaat 查看详情 2002(2)
2.郭平.覃冬梅.胡占义.杜为民 一种光谱识别的新方法[期刊论文]-光谱学与光谱分析 2003(4)
3.Spinhirn J D.Chudamanj S.Cavanaugh J F 查看详情 1997
4.吴永华.岳古明.胡欢陵 查看详情 2000(9)
5.孙景群 激光大气探测 1986
6.张延惠.宋一中 查看详情 2000(1)
7.郑顺旋 激光拉曼光谱学 1985
8.Sentrayan K.Major L.Michael A 查看详情 1992
9.陶宗明.张寅超.吕勇辉.胡顺星.邵石生.曹开法.刘小勤.岳古明.胡欢陵 Nd:YAG四倍频激光抽运甲烷后的受激拉
曼效应及其物理机制分析[期刊论文]-物理学报 2004(8)
10.李尊营.英海燕.宋一中 激光脉冲能量对激光烧蚀保护气体电离的影响[期刊论文]-光谱学与光谱分析 2003(4)
11.Laurent de Sonoulepnikoff.Vaientin Mitev.Valentin Simeonov 查看详情 1997(2)
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;考虑背景噪声情况下(白天工作),只能探测2.4km以下的CO2气体浓度.结果表明,选择夜间探测和更好的探测器件可以提高探测距离.
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引证文献(1条)
1.但德忠.姚玉玲.蒋雯菁 环境样品分析[期刊论文]-分析试验室 2008(04)
本文链接：http://d.g.wanfangdata.com.cn/Periodical_gpxygpfx200605003.aspx
下载时间：2010年4月28日
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