铸件凝固过程微观组织模拟技术的研究
铸件凝固过程微观组织模拟技术的研究
刘云 侯 华 徐 宏
(中北大学)
摘 要 揭示了国内外对微观组织模拟研究的进展，将确定性模型和随机性模型相结合,建立晶粒形核和生长的物理、数学模型。并通过计算机初步模拟出微观组织形态，并能预测铸件的力学性能。结果表明微观模拟的发展前景广阔，但有待于在理论和实践中进一步完善。
关键词 微观组织；凝固模拟；形核生长模型；力学性能
中图分类号 TP391.9 TG21 文献标志码 A
在结晶过程中，铸件凝固微观组织对铸件的力学性能有着重要的影响。计算机的发展使精确模拟微观组织的形成成为可能。铸件凝固过程的微观组织模拟，是指在晶粒尺度上对铸件凝固过程进行模拟。铸件凝固过程微观组织的控制是铸造工作者长期致力研究的课题。过去的组织优化研究是对在不同条件下制备的试样进行金相检验，以得到其组织形成的规律，这样既浪费大量的人力、物力和财力，又有一定的盲目性。而铸件凝固过程的微观模拟可降低工作量，通过少量实验即可达到预测铸件凝固组织和预测其力学性能，并可获得主要的工艺参数与铸件凝固组织的定量关系，为改善铸件凝固组织提供可靠依据。
1 铸件凝固过程微观模拟的研究进展
国外在微观组织数值模拟方面的研究最早开始于1966年，Oldfield[1]首次提出了在铸件凝固过程观模拟的基础上，将传热方程中的热源项表示为形核率和生长速率的函数。随着计算机技术的发展，使得铸件凝固过程的微观模拟愈来愈受到人们重视。人们已经提出了很多方法来预测共晶合金和枝晶合金的形核和长大过程。国内研究起步较晚，沈阳铸造研究所、大连理工大学、西安交通大学、清华大学等单位都已对铸件凝固微观组织开展了数值模拟技术的研究，并取得了比较可喜的成果。
从理论上分析，最初的形核和长大模型大都采用确定模型。如Hunt[2]的瞬时形核模型，Oldfield提出的连续形核模型等。夏威夷大学的Wang和爱荷华大学的Beckermann采用体积元平均技术，建立了Multiscale/Multiphase等轴枝晶生长模型[3~9]，为建立晶粒生长确定模型提供了崭新的思路。80年代晶粒概率型模型逐渐兴起，如英国Swansea大学的Brown和Spittle[10,11]，以及加拿大皇后大学的Zhu和Smith[12,13]等人采用了Monte- Carlo法。进入90年代，瑞士联邦洛桑理工学院Rappaz和Candia[14,15]综合确定模型和概率模型提出了单元自动控制(Cellular Automattion) (CA)模型。之后，Candin和Rappaz又结合宏观有限元（FE）热流计算和微观单元自动控制（CA）晶粒生长模型，提出了FE-CA耦合算法模型[16]，开创了宏观模拟与微观模拟相结合计算的先河。其实微观组织形成过程是一个比较复杂的动态过程，铸件凝固过程既包括宏观的传热、传质过程，也有微观的晶粒形核、生长过程。因此微观组织模拟主要包括温度场模拟、浓度场模拟和晶粒形核、生长的微观模拟。
综观各研究者的工作，铸件微观组织模拟晶粒形核和长大模型主要分为确定性模拟方法和随机性模拟方法。此外还有相场模拟方法和介观尺度模拟方法。
1.1 确定性模拟方法（又称决定性法）(deterministic modelling)
确定性模拟方法出现较早，大多数模型都以该方法为基础。即在给定时刻，凝固过程中液体内形核的晶粒密度与生长速度是确定的函数。晶粒一旦形核就以与界面速度相同的速度进行生长。确定性模拟方法是基于某些体积元求解连续性方程。首先将铸件的计算空间分为宏观体积元，每个体积元的温度假定为均匀的，然后基于某些形核规律将每一体积元进一步划分为微观体积元（一般为球形），在每一微观体积元中只能有一个球状晶粒以速度生长。体积晶粒密度和晶粒半径计算为微观尺度上的计算，主要基于形核和生长动力学。宏观传热与微观耦合是通过与相变有关的热源项及固相分数来进行。
1.2 随机性模拟方法（又称概率论法）（stochastic modelling）
晶粒生长的随机性模拟方法大致有Monte-Carlo法和单元自动控制模型(CA模型法)。在此仅介绍Monte- Carlo方法。
早期一些学者利用Monte- Carlo方法处理晶粒生长，他们以最小界面能为基础。通过考虑不同位置（例如液体/固体位置或属于不同晶粒位置）的能量和根据随机产生的晶核实现液态向固态的转变。Monte- Carlo方法的原理为：将宏观传热的计算单元划分为数量为个细小的单元，一般为正方形或六边形网格，假设网格中某节点，并给它赋予一个正整数用于表示晶粒指数，在形核开始之前=0（表示液态），然后按下列规则进行形核、生长计算：当温度低于液相线时，在网格中随机选取节点，计算其形核率，其表达式为。式中Vm为网格单元的体积；为到时刻单元体积内熔体的形核数目，其值可由Oldfield连续形核模型或Rappaz模型求出。将与一随机数发生器作比较。若则该单元形核凝固。随机赋予一个从1到的正整数晶向值(为可取的晶向数)，表示晶向。液体金属发生形核以后，原子陆续向晶面堆砌，发生长大过程。
2 浓度场和温度场的模拟
铸件凝固过程温度场的数值模拟在上世纪的60年代就已开始应用于铸造生产中，到如今发展了许多数值方法，如有限元法、边界元法、直接差分法、有限差分法，以及派生出的交替显隐式等[18]。这为微观模拟中至关重要的过冷度计算提供了基本条件。
溶质分布是影响枝晶生长和形貌的重要因素，另外，枝晶间和枝晶尖端的溶质分布是建立晶粒生长模型的重要依据。因此浓度场模拟是进行微观模拟的一个重要步骤。Flood和Hunt为研究一维铸件柱状晶向等轴晶转变（CET）采用了Scheil方程计算溶质浓度。虽然这种方法在模拟中易于实现，但不能完全满足全部溶质的通量平衡方程。Giovanola和Kurz则部分基于BF(Brody-Flemings)模型推导固相率与温度和生长速率的关系式[21]。Solar和Biloni考虑了枝晶尖端附近的溶质层，但仅限于生长方向，并假定枝晶具有锥体形状。Rappaz和Thevoz[17~18]发展了更为详细的等轴枝晶凝固的溶质扩散模型。如图1所示。
图1 Rappaz等轴晶溶质扩散模型示意图
图中1：固相区； 2：晶粒内枝晶间液相区； 3?：晶粒外围自由液相区； C：为溶质浓度； Rg：生长中晶粒外壳半径，由枝晶尖端位置决定； Rrot：生长结束时的晶粒半径。其中g：液相中晶粒体积分数，g=；s：固相体积分数；：第个球形晶粒内固相分数，，在整个过程由1变小，再在结束时变为1。
Rappaz和Thevoz等人认为在合金中，微观结构的形成主要受溶质扩散控制，枝晶界面在任何时刻均为等浓度面，并做出了如下假设：①晶粒内温度分布均匀；②晶粒外围的溶质扩散发生在一个球体扩散层内；③溶质守恒；④热平衡；⑤晶粒生长速度由枝晶尖端生长动力学方程给出。采用显式有限差分法计算浓度场、冷却曲线、固相分数以及晶粒外壳的迁移。Wang与Beckermann为研究铸件凝固过程等轴枝晶生长，采用体积元平均技术，建立了Multiphase溶质扩散模型。
3 铸件凝固宏/微观统一模型的建立
微观组织形成过程是一个复杂的动态过程既有宏观的传热、传质过程，也有微观的晶粒形核、生长过程，故在模拟中需建立宏/微观的数学模型。由于影响微观组织形成因素较多，选择何种数学模型及参数值需根据具体的情况而定。以下对传热、传质、形核、生长模型做简要介绍。
3.1 热传导模型
若只考虑热传导，则平衡偏微分方程如下：
(1)
式中：为金属导热率，为金属定压比热容，为热源项，为拉普拉斯算子符合(下同)。
3.2 溶质传输模型
人们根据各种假设建立了不同的溶质传输模型[19]，如绝对平衡凝固条件下的溶质传输模型，液相中完全混合的溶质传输、液相中只有扩散的溶质传输、液相中部分混合的溶质传输。采用何种传输模型，需要根据具体的情况而定。沈阳铸造研究所在研究镍基合金叶片凝固过程微观组织形成模拟时采用了只有扩散的传输模型，并假定微元内液相成分均匀，则微元内溶质传输方程为：
(2)
ssds + (3)
(sS) (4)
式中： 为凝固过程金属的固相率，表示微元内的比热容，为溶质的扩散系数
3.3 晶粒形核模型的建立
根据形核理论，在均匀形核与非均匀形核两种基本的形核机理中，对工程金属有实际意义的是非均匀形核过程，质点可以是金属液中有的，也可是人为添加的。在凝固过程中，对异质形核的处理有瞬时形核和连续形核两种。
3.3.1 瞬时形核
瞬时形核模型主要假设是所有核心都是在形核温度下形成的。对于具有很窄结晶区间的合金，推荐使用瞬时形核模型，它可节省运算时间。初始的形核位置密度随着形核的进行而减少，在一定过冷度时的形核速率可表示为：
(5)
式中：为正比于熔体原子与形核质点碰撞频率的常数，为与晶核、形核质点和液体间界面能相关的常数，为某一时刻的温度。
3.3.2 连续形核
连续形核模型是假设晶粒数与过冷度保持依赖关系。Oldfield[1]在模拟灰铸铁共晶生长时提出了连续形核模型：。 虽然该式来源于实验结果，但仍与实际不符。Rappaz等人采用了统计的方法建立了一种基于高斯分布的连续形核模型。
在某一过冷度时形成的晶粒密度即可对形核位置分布、晶核密度与过冷度的关系曲线积分求得：
= (6)
本文中采用高斯分布：
(7)
式中：为平均形核过冷度，为标准曲率过冷度，为异质形核衬底的数目，为过冷度。
由此式可得出：晶核密度随着过冷度增加而以慢—快—慢的趋势连续长大。当过冷度足够大时，晶核密度可以达到最初的最大晶核密度。
3.3.3形核位置的确定
在液态金属中，确定晶核形核位置是随机选择的过程，可按以下方法确定：在一个时间步长内内，试样温度减少，过冷度增加。因此新形核晶核密度为：
= (8)
晶核密度增加量乘以试样体积，得到在时间内形成的整个晶核数，试样的整个单元数为，确定随机数CA。在时间内，每个单元产生的一个随机数(0≤≤1)，当≤时，该单元开始形核。这里形核位置是随机产生的，若新形核的中心落入已凝固的晶粒范围内，新形核晶粒将被放弃。这体现出凝固过程中晶核位置消失理论。
3.4 晶粒生长模型的建立
3.4.1 共晶合金
在共晶合金的微观组织的模拟中常采用的数学模型为：
d/d= (9)
在共晶模拟过程中常假设等轴晶生长为球状晶体，但在凝固后期，由于晶粒间的相互接触，球状不能成立，且有效面积也发生变化，影响生长速率，处理这一现象采用的数学模型是Johnson-Mehl方程：
d/d =d/d (10)
3.4.2 枝晶合金
在枝晶合金的凝固组织形成的数值模拟中，枝晶晶粒在生长过程中不能作为完全的球体来处理，而且凝固过程中枝晶的生长不仅受动力学过冷影响，还受成分过冷的控制。二元合金的枝晶尖端生长速度与过冷度的关系通常采用以下KGT模型[20]来处理。
枝晶的生长速率：枝晶尖端前端过冷度=C+T+K+R。其中：C为溶质扩散引起的过冷度，T为热扩散引起的过冷度，K为动力学过冷度，R固液界面曲率半径引起的过冷度。一般情况后三种过冷度影响很小。枝晶尖端半径与溶质的过饱和度Ω关系为：
= (11)
式中：Γ为Gibbs-Tohomson系数，为液相线斜率，为平界面前浓度梯度，为温度梯度，为Peclet数的函数。
(12)
Ω == (13)
式中：为溶质扩散系数，为溶质平衡分配系数，为Ivantsov函数。
由以上各式可得枝晶尖端生长速度与的关系为：
(1-Ω) ΓΩΩ (14)
Rappaz和Kurz基于KGT模型，研究了枝晶生长动力学，给出枝晶尖端生长速率与过冷度的关系式：
(15)
式中：和为增长系数[23]。
枝晶生长方向：立方晶系金属的优先生长方向<100>晶向。只有当<100>轴方向与热流方向平行时，枝晶才能生长。可从宏观模拟中得到热流方向。对应每个形核单元，产生各自的<100>轴生长方向。因此热流方向与<100>轴生长方向的夹角为=-。每个形核单元沿热流方向生长速率为：
= (16)
假如在液相内部或型壁处形核的晶粒具有随机的结晶方向，新形核晶粒主要生长方向位于[d]内的几率：
dd (17)
4 显微组织形态与力学性能之间关系的定量表达式
预测铸件的组织特征，预测其力学性能，从而可改进工艺参数，提高铸件产品质量，这是铸件微观组织模拟的目的。最终凝固组织或铸件的力学性能可用其抗拉强度b(MPa)来代表。影响铸件力学性能的因素很多，如成分偏析、第二相及显微空洞等，但这些因素均受二次枝晶臂间距的影响。有研究表明，铝合金二次枝晶臂间距与抗拉强度、延伸率之间有密切关系。
国内外研究人员一直在致力于寻求凝固期间各种热参数通过枝晶臂间距与力学性能之间的关系,并且已得出温度梯度加速度与抗拉强度之间的关系。经回归分析[22]后得到的关系如下：
(18)
式中,f为局部凝固时间，为温度梯度，为枝晶尖端半径。
由于强度与硬度都以不同形式反映了材料在外力作用下抵抗塑性变形能力，因此强度与硬度之间有一定的关系如下[21]。其经验公式为：对铝铸件(为布氏硬度)：
b /0.25 (19)
5 微观组织数值模拟的发展方向和需要解决的问题
在微观组织模拟方面，其发展方向是耦合模拟宏观平衡和晶粒的形核及生长，得到与实际情况更精确的模拟结果。在模拟方面，是将确定模型和概率模型结合起来，用确定模型计算形核密度，长大速率，再应用概率手段达到与实际接近的随机起伏的效果，最终得到与实验观察相符的模拟结果[25,26]。铸件凝固微观组织数值模拟，目前仍处于试验阶段，有待进一步完善。亟需解决以下几个问题：
(1) 已有的研究主要针对纯共晶合金或等轴晶合金。
(2) 已有的研究主要针对Biot数小于0.1的几何形状简单的小试样[23]。模拟计算可暂不考虑温度梯度、对流和偏析等因素的影响，这类研究只能称合金凝固组织的数值模拟。
(3) 需要在模拟中考虑更多的影响因素，建立更加完善的宏观/微观相统一的模型。
(4) 需要建立能准确地描述铸件微观组织形成过程数学模型。建立实际合金的晶粒生长模型，包括多元合金，模型中要考虑对流和偏析等因素对微观组织形成的影响。
(5) 热物性参数数据库的完善和开发[24]。
(6)完善模型，优化算法，制定精确高效的数值计算方法。
减少凝固过程微观模拟的计算量是微观模拟应用于实践的关键[27]。这方面越来越引起人们的重视。总之，铸件凝固组织微观模拟将成为今后的重要研究方向。
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STUDY ON MICRO-MODELLING TECHNOLOGY OF CASTING SOLDIFICATION
LIU Yun，HOU Jibo, LI Chuanda, HAN Tao, CHENG Jun
(College of Material Science and Engineering, North university of china, Taiyuan 030051, China)
E-mail: liuyun@nuc.edu.cn
Abstract: Aim To disclose the important methods of micro-simulation all over the world. Methods According to deterministic mothed and probabilistic method, the mathematic model of grain nucleation and growth can be set up. Results Micro-modelling has been predicted primarily by computer, and mechanical properties can be predicted furthmore. Conclusion Micro-simulation has great research potenial and needs to be complementd in further study both theoretically and practically.
key words: Microstructure、 Solidification simulation、 Model of nucleation and growth、
Mechanical property
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