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毕业论文-多原子分子在外场作用下的电子离子响应，共146页，83465字
摘要
随着激光技术与粒子束技术的发展，原子和分子在强场中的动力学行为引
起了人们广泛的关注。理论上，含时密度泛函理论（TDDFT）由于其明确的物
理思想、严密的理论基础、广泛的适用范围而受到人们的关注。它已经发展
成为处理多电子系统线性和非线性含时响应行为的标准工具。本文发展了一
个描述复杂体系电子动力学的时间相关局域密度近似与离子动力学耦合的模型
（TDLDA-MD），并利用该模型研究了多原子分子在外场作用下的电子、离子响
应。
首先研究了乙烯分子的光吸收谱，发现该分子的光吸收谱在低频部分是由一
些独立的峰组成，而在高频区域是连续的平台。计算结果较好地再现了实验谱。
将电子自由度和离子自由度非绝热自洽的耦合，分别系统地研究了乙烯分
子、水分子在激光场中的响应。研究表明分子在激光场中的激发行为对激光频
率、强度、脉冲长度表现出很强的依赖性。在激光强度、脉冲长度一定的情况
下，当激光频率处于共振频率区时，分子的电离强，库仑爆炸容易发生；在激光
频率、脉冲长度一定的情况下，高强度的激光能导致分子解离；在激光强度和频
率一定的情况下，当激光频率处于共振区域时，脉冲长度对分子的激发行为影响
很大。
在离子冻结的近似下，分别研究了乙烯分子和水分子在强激光作用下的电离
和高次谐波的产生。计算结果表明具有不同最高占据轨道（HOMO）的分子的电
离几率、高次谐波的强度对分子轴向与激光极化方向的夹角的依赖性是不同的。
对于乙烯分子，其HOMO是π轨道，当分子轴向与激光极化方向成π/4时，乙烯分
子的电离最大，高次谐波的强度最强。对于水分子，其HOMO是1b1轨道，当分子
轴向与激光极化方向平行时，分子的电离最大，高次谐波的强度最强。这些理论
计算结果可以对实验结果进行预言。此外，还研究了乙烯分子在双色激光场中的
电离和高次谐波的产生，结果发现，双色激光场能增强分子电离并使偶数阶谐振
子产生。
详细研究了乙烯、水分子在离子作用下的离化。结果表明：当带电粒子速度
较快（与费米速度相当）的情况下，分子的电离几率与入射离子的电荷态、碰撞
参数及入射方向有关。入射离子的电荷态越高、碰撞参数越小，分子的电离越
强，分子越容易破裂。与平行于分子平面入射相比，带电粒子垂直于分子平面入
射时，分子的电离更弱。其次，还研究了低能质子与乙烯分子和水分子、中性碳
原子与水分子的碰撞电离。计算结果的物理图像的多样性为我们建立重离子与生
物分子相互作用微观模型提供了充分而宝贵的经验。
关键词：TDDFT，电离，解离，高次谐波产生

目录
摘要....... . . . . . . .I
Abstract....... . . . . . . III
第一章 引言...... .
1.1 强激光与物质相互作用的研究意义与进展.. . . . . . . . . .
1.1.1 强激光与物质相互作用的研究意义....
1.1.2 强激光与原子相互作用的研究进展....
1.1.2.1 强激光与原子相互作用的光电离理论.. . . . .
1.1.2.2 强激光与原子相互作用的高次谐波的研究进展.. . . . . .
1.1.3 强激光与分子相互作用的研究进展....
1.2 带电粒子与物质相互作用的研究意义与进展... . . . . . .
1.3 本论文结构框架..... . . 12
第二章 含时密度泛函理论及多原子分子的量子力学描述.13
2.1 量子多体问题..... . . . . . 13
2.2 密度泛函理论..... . . . . . 13
2.3 含时密度泛函理论..... 15
2.3.1 含时密度泛函理论的基本思想... . . . . . 15
2.3.2 交换关联势的近似.... . . . . . . 16
2.3.3 赝势方法..... . . . . . 17
2.4 相关数值方法..... . . . . . 18
2.4.1 波函数传播方法..... . . . . . . . . 18
2.4.2 吸收边界条件..... 19
2.4.3 格点参数和时间步长的选择.... . . . . . . . 20
第三章 强激光场中多原子分子的电子、离子响应... . . . . . . 21
3.1 模型的检验（原子、分子基态计算）... . . . 21
3.2 乙烯分子光学吸收谱的理论计算.... . . . . . . . 21
3.2.1 理论计算方法..... 22
3.2.2 计算结果和讨论..... . . . . . . . . 24
3.2.3 结论...... . . . . . . . . . 26
3.3 多原子分子在强激光场中的响应.... . . . . . . . 27
3.3.1 理论计算方法..... 27
3.3.2 计算结果和讨论..... . . . . . . . . 31
3.3.2.1 乙烯分子激发对激光参数依赖性的研究.. . . 31
3.3.2.2 水分子激发对激光参数依赖性的研究.. . . . . 42
3.3.3 结论...... . . . . . . . . . 53
3.4 多原子分子在强激光场中的高次谐波的产生... . . . . . . 55
3.4.1 多原子分子在单色强激光场中的电离及谐波的产生.. . . . . . 55
3.4.1.1 理论模型..... 55
3.4.1.2 结果与讨论..... . . . . . . . . 56
3.4.1.3 结论..... . . . . . 62
3.4.2 乙烯分子在双色强激光场中的电离及谐波的产生. . . . . . . . . 64
3.4.2.1 理论模型..... 64
3.4.2.2 计算结果和讨论.... . . . . 64
3.4.2.3 结论..... . . . . . 68
3.5 本章小结...... . . . . . . . . . 69
第四章 离子作用下多原子分子的电子、离子响应... . . . . . . 71
4.1 引言...... . . . 71
4.2 多原子分子与具有费米速度的带电粒子相互作用的研究.. . . . . . 71
4.2.1 理论计算方法..... 71
4.2.2 计算结果和讨论..... . . . . . . . . 73
4.2.2.1 乙烯分子与具有费米速度的带电粒子的碰撞. . . . . . . . . 73
4.2.2.2 水分子与具有费米速度的带电粒子的碰撞.81
4.2.3 结论...... . . . . . . . . . 90
4.3 多原子分子与低能质子碰撞研究.... . . . . . . . 90
4.3.1 理论计算方法..... 90
4.3.2 计算结果和讨论..... . . . . . . . . 92
4.3.2.1 乙烯分子与低能质子碰撞研究... 92
4.3.2.2 水分子与低能质子碰撞研究... . . . 101
4.3.3 结论...... . . . . . . . . . 106
4.4 水分子与碳原子碰撞研究.... . . . . 107
4.4.1 理论计算方法..... 107
4.4.2 计算结果和讨论..... . . . . . . . . 108
4.4.3 结论...... . . . . . . . . . 113
4.5 本章小结...... . . . . . . . . . 114
结论和展望...... . . . 116
附录 A 原子单位制（Atomic Units）... . . . . . . . . . 118
参考文献...... . . . . . 118
在学期间完成的论文..... . . . . 133
致谢......134

本论文结构框架
本文发展了一个描述复杂体系电子动力学的时间相关局域密度近似与离子动
力学耦合的模型（TDLDA-MD），并利用该模型研究了乙烯分子、水分子在外场
作用下的电子、离子响应，对所得的结果进行了讨论和分析，并与实验和其它理
论结果进行了比较。
本论文的第二章介绍了我们所用的理论方法－含时密度泛函理论。主要介绍
了含时密度泛函理论的基本思想，交换关联近似，赝势方法以及相关的数值方
法。
第三章研究了强激光与乙烯分子、水分子的相互作用。首先，为了检验模型
研究了乙烯分子光学吸收谱。其次系统的研究了乙烯分子和水分子在激光场中的
电离、解离对激光参数的依赖性。在冻结离子近似下计算了乙烯分子和水分子在
激光场作用下高次谐波的产生，并研究了谐波与分子取向的关系。此外还研究了
单双色激光场作用下，乙烯分子的电离和谐波的产生。
第四章研究了带电粒子场中乙烯分子和水分子的离化。首先研究了乙烯分
子、水分子与具有费米速度的带电粒子碰撞情况下，分子的电离和解离对碰撞参
数、粒子带电电荷及碰撞方向的依赖性。其次研究了低能质子与乙烯分子、水分
子相互作用情况下，质子的碰撞速度、碰撞方向对分子的电离和解离的影响。最
后研究了中性C原子与水分子的碰撞。
第五章给出了结论和展望。